Entre adultes consentants (Mike Nichols), sorti le 19 janvier 2005 sur nos écrans, nous montre une Natalie nouvelle ; on parle d’une parfaite transition de son jeu d’adolescente à un tout autre jeu de jeune femme mûre ; avant de laisser place à Garden State le 20 Avril (Enfin, la date de sortie ayant été repoussée plusieurs fois) dans les salles. Le 19 mai 2005, Natalie revient sur le grand écran dans un des films les plus attendus de tous les temps, Star Wars – Revenge of the Sith qui termine la saga Star Wars. Sinon, bien que Natalie ait finalement décidé de ne pas jouer dans Capa.  Après la diffusion de Star wars à Cannes qui a reçu un succès incroyable auprès de tout publique (d'ailleurs Natalie était présente), a eu lieu  la première diffusion de Free Zone (en compétition officiel à cannes), son nouveau film qui est sorti le 16 Novembre. 2005 a été une année chargée pour Natalie. C'est aussi l'année de son premier Golden Globes et de sa première nomination aux Oscars